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論文

Extraction chromatography for Am and Cm recovery in engineering scale

駒 義和; 渡部 創; 佐野 雄一; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 8 Pages, 2008/05

In the framework of the feasibility study on commercialized FR cycle system, JAEA evaluated An(III) recovery processes on design basis, and the extraction chromatography technique, which uses SiO$$_{2}$$ support coated with styrene-divinylbenzene polymer and an extractant on its surface, was evaluated as the most promising process. JAEA has been developing extraction chromatography for An(III) recovery from HLLW aiming at an engineering scale application. The R&D work is devoted to two axes; process and system development. Process development includes choosing the best extracant and making a flowsheet correspond to the extractant in the view of performance, safety and durability. Engineering scale system should be established so as to be safe, easy in operation and economic. For the purpose, system experiments for fluidics, safety and durability using engineering scale column as well as studies on remote control/maintenance were planned. In order to obtain the best flowsheet, we have started to assess the characteristics of adsorbents with some extractants by laboratory scale experiments; adsorption/elution properties for some fission products and actinides, and safety on acid, $$gamma$$-radiation and heat resistance. CMPO is superior in radiation damage to adsorption capacity. CMPO and HDEHP can be used up to 200 $$^{circ}$$C regardless of nitric acid media.

論文

Oxygen potentials of transuranium oxides

音部 治幹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05

超ウラン元素酸化物の酸素ポテンシャルについての理解を深めるために、単純な構造や組成を持ったプルトニウムやアメリシウム酸化物の酸素ポテンシャル研究をジルコニア酸素センサーを用いた電気化学的手法で行ってきた。これまで取得してきた酸素ポテンシャルデータを再検討して、超ウラン元素酸化物の相関係や微細構造や平衡状態について考察した。その考察により、酸素ポテンシャルは相変化をよく表すものであること、取り込まれた元素による酸化物燃料の酸素ポテンシャルへの影響を予測するためには、その元素まわりの微細構造を研究する必要があることがわかった。

論文

Extraction and flow sheet studies for U and Pu separation by N,N-di(2-ethyl)hexylbutanamide

伴 康俊; 萩谷 弘通; 佐藤 真人; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05

N,N-ジアルキルアミド(モノアミド)化合物は4価及び6価のアクチノイドを抽出することから、TBPの代替抽出剤として提案されている。本研究では、フローシート研究としてN,N-ジ(2-エチル)ヘキシルブタンアミド(D2EHBA)のU(VI)及びPu(IV)に対する分離能力をシミュレーション計算にて評価し、硝酸濃度の調整によって99.9%のPuをUから分離するのに必要な条件を把握した。さらに、バッチ法によるマクロ濃度のU(VI)(0.63-1.22mol/dm$$^{3}$$(M))及びPu(IV)(6.3mM)の抽出試験を行い、n-ドデカンで1.5Mに希釈したD2EHBAが沈殿や第三相を生成することなくU(VI)を0.8Mの濃度まで抽出すること、及びPu(IV)の分配比がトレーサー濃度で得られた値よりも高くなる結果を得た。

論文

Thermal conductivities of minor actinide oxides for advanced fuel

西 剛史; 伊藤 昭憲; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 6 Pages, 2008/05

酸化アメリシウム(AmO$$_{2-x}$$)と二酸化ネプツニウム(NpO$$_{2}$$)の熱拡散率をレーザフラッシュ法により測定した。AmO$$_{2-x}$$及びNpO$$_{2}$$の熱拡散率は温度の上昇とともに減少した。また、AmO$$_{2-x}$$の熱拡散率は、真空中での熱拡散率測定で生じるO/Am比の減少により、わずかな減少を示すことが明らかとなった。AmO$$_{2-x}$$及びNpO$$_{2}$$の熱伝導率は、測定した熱拡散率,比熱及び密度を用いて評価した。AmO$$_{2-x}$$の熱伝導率は、UO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$の熱伝導率の文献値よりも小さい値であること、873から1473Kまでの温度領域におけるNpO$$_{2}$$の熱伝導率はUO$$_{2}$$及びPuO$$_{2}$$の熱伝導率の間に位置することが明らかとなった。また、AmO$$_{2-x}$$及びNpO$$_{2}$$の熱伝導率は熱拡散率同様、温度の上昇とともに減少する傾向を示し、ほかの酸化物燃料と同じ傾向を示すことが明らかとなった。これらのマイナーアクチノイド酸化物の熱伝導率は新型燃料の熱特性・挙動を把握するうえで重要な物性値である。

論文

Ingot formation using uranium dendrites recovered by electrolysis in LiCl-KCl-PuCl$$_{3}$$-UCl$$_{3}$$ melt

福嶋 峰夫; 仲吉 彬; 北脇 慎一; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05

金属電解法乾式再処理で得られた固体陰極回収物を用いてウランをインゴット化する試験を実施し、運転条件の検討,ウランインゴット及び副生成物の性状調査及び物質収支の評価を行った。常圧条件でウランの融点以上の温度まで昇温することにより、ウランが十分に凝集するまでの間、塩の蒸発を抑え、ウランを塩で覆うことで、ウラン金属の酸化/窒化を防ぎインゴットで回収できることを確認した。高温試験条件にもかかわらず、Amの揮発は見られなかった。

論文

Uranium, plutonium and neptunium co-recovery with irradiated fast reactor MOX fuel by single cycle extraction process

中原 将海; 佐野 雄一; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 小巻 順

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 5 Pages, 2008/05

マイナーアクチニドのうち、NpはNp(IV)もしくはNp(VI)においてリン酸トリブチル(TBP)にU及びPuとともに抽出することが可能である。このプロセスでは、分配,精製工程を削除し、単サイクルによりU, Pu及びNpを一括回収するフローシートを設定した。本研究は、高速炉「常陽」の照射済燃料溶解液を使用し、ミキサセトラより滞留時間の短い遠心抽出器により実施した。フィード溶液は、高HNO$$_{3}$$濃度に調整し、TBPに抽出可能なようにNp(VI)への酸化を試みた。これによりNpはU, Puとともに約99%回収可能であった。一連の研究により、フィード溶液の高HNO$$_{3}$$濃度化は、Npの回収において有効であることが実証できた。

論文

Dissolution of powdered spent fuel and U crystallization from actual dissolver solution for "NEXT" process development

野村 和則; 比内 浩; 中原 将海; 鍛治 直也; 紙谷 正仁; 大山 孝一; 佐野 雄一; 鷲谷 忠博; 小巻 順

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 5 Pages, 2008/05

U crystallization process from the dissolver solution of the spent nuclear fuel has been developed as one of the key essential technologies for the "NEXT" process development. Since several tens % of U is supposed to be recovered at the crystallization process, it is expected to reduce the total mass of nuclear material to be treated in the solvent extraction process. For the U crystallization, it is desirable to prepare the dissolver solution of relatively high U concentration. Although the conventional dissolution method needs significantly long dissolution time in order to obtain the dissolver solution of high U concentration with high dissolution ratio, it is expected the effective dissolution is achieved by powderizing the spent fuel. The beaker-scale experiments on the effective powdered fuel dissolution and the U crystallization from dissolver solution with the irradiated MOX fuel from the experimental fast reactor "JOYO" were carried out at the Chemical Processing Facility (CPF) in Tokai Research and Development Center. The powdered fuel was effectively dissolved into the nitric acid solution and the results were compared with the calculation results of the simulation model. In the U crystallization trials, U crystal was obtained from the actual dissolver solution without any addition of reagent.

論文

MA/Ln separation with new ligand, hydrophobic derivatives of TPEN

松村 達郎; 竹下 健二*; 森 敦紀*

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05

分離変換技術における重要な開発課題であるMA/Ln分離のため、TPENの誘導体を利用した分離プロセスの開発を進めている。TPENは、Am(III)とEu(III)の分離に良好な特性を持つ6座の窒素ドナー配位子であるが、実プロセスへの応用には改良すべき特性が存在する。特に重要な点として、水への溶解度がある。TPENは、10$$^{-4}$$mol/l程度溶解し、これが濃度の高いAm(III)を含む廃液を処理しようとする場合に問題となる。われわれは、TPEN分子を分離性能を損なわずに疎水化することを試み、TPEN分子のピリジル基にアルキル基を結合させることによって開発に成功した。新たに合成した配位子TBPEN (N,N,N',N'-tetrakis((5-butoxypyridin-2-yl)-methyl)ethylenediamine)は、良好な分離特性を示し、分離係数SF$$_{rm Am/Eu}$$の最大値は、91であった。今後、この開発方針によってより有効な特性を持つ誘導体の開発を進める計画である。

論文

Extraction separation of Am(III) and Eu(III) with thermosensitive gel introducing TPEN derivatives

竹下 健二*; 中野 義夫*; 松村 達郎; 森 敦紀*

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 8 Pages, 2008/05

Am(III)とEu(III)の分離を目指し、NIPA(N-isopropylacrylamide)とTPENの誘導体の一つであるTPPEN(N,N,N',N'-tetrakis(4-propenyloxy-2-pyridylmethyl)ethylenediamine)を共重合した感温性ゲルを用いた温度スイングクロマトプロセスの開発を進めている。まず、TPPEN-NIPAゲルの耐放射線性の確認のため、$$gamma$$線照射試験及び$$alpha$$核種長期吸着試験を実施し、これらによる吸着特性への影響が問題ないことを確認した。次に、多孔質シリカ粒子にTPPEN-NIPAゲルを固定し、分離性能を確認した。Am(III)は低温(5$$^{circ}$$C)において抽出され、Euとの分離係数は3.7であった。また5$$^{circ}$$Cから40$$^{circ}$$Cに温度変化させることによって、Am(III)の分配係数は1/20に減少した。これらの結果は、TPPEN-NIPAゲルによる温度スイングクロマトプロセスのMA分離への適用性を示している。

論文

Uranium recovery in LWR reprocessing and plutonium/residual uranium conditioning in FBR reprocessing for the transition from LWR to FBR

深澤 哲生*; 山下 淳一*; 星野 国義*; 笹平 朗*; 井上 正*; 湊 和生; 佐藤 正知*

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 7 Pages, 2008/05

軽水炉(LWR)から高速増殖炉(FBR)への移行期において、種々の不確定要因を考慮した移行シナリオを網羅的に検討し、各シナリオに柔軟に対応できる燃料サイクルシステムを開発中である。そこでは、軽水炉使用済燃料からのウランの粗分離、並びにプルトニウム/ウラン/核分裂生成物の一時保管及び適時の再処理によるFBRへのプルトニウム燃料の供給を柱としている。柔軟性確保手段の比較検討結果を報告する。国の原子力政策大綱によれば、経済性等の条件が整うことを前提にFBRは2050年頃から導入するものとし、FBRの導入に必要な第二再処理設備は2010年から検討することになっている。第二再処理は今後40$$sim$$100年の将来にかかわるため種々の変動・不確実性が想定され、それらに対する柔軟性の確保は重要である。Pu需給バランスの観点から変動に対し柔軟性を確保する手段について比較評価し、課題摘出・燃料サイクルシステムへの適用性等の検討を行った。

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